近日，探花porn 材料科学与工程探花porn 、柔性电子全国重点实验室徐申教授团队在可溶多功能共价有机框架领域取得了最新研究进展，相关成果以“Soluble Covalent Organic Frameworks as Efficient Lithiophilic Modulator for High-Performance Lithium Metal Batteries”为题发表在国际学术期刊Angewandte Chemie International Edition（《德国应用化学》）上。重点实验室徐申教授、中南大学博士生娜仁托雅为论文共同第一作者，香港城市大学张其春教授、陈福荣教授、中南大学陈立宝教授、香港理工大学殷俊助理教授为论文共同通讯作者。
锂金属电池（LMBs）因其极高的理论比容量（3860 mAh g-1）和最低的还原电位（-3.04 V），被视为下一代储能设备的“圣杯”。然而，由于锂金属的高反应性、锂枝晶的生长以及电解质泄漏和短路火灾的安全问题，锂金属阳极的实际应用受到了限制。在所有这些问题中，电池循环时锂金属和液体电解质之间的反应在锂金属阳极界面形成不稳定的固体电解质界面（SEI），显著加剧了阳极的退化。随着锂的剥离/镀覆，这种天然形成的SEI会发生碎裂，并暴露出新鲜的锂，以进一步产生SEI。自延续循环导致锂阳极界面发生显著的形态变化，导致枝晶挤压和潜在的死锂形成，最终耗尽电解质。
为了解决这一问题，研究团队提出了一种可溶性亲锂共价有机框架（COF）的设计策略。通过引入甲基聚乙二醇（mPEG）作为侧链，两种COF（CityU-28和CityU-29）不仅变得可溶而适用于溶液加工技术，而且可以促进电池中锂离子的迁移。此外，当涂覆在LMB的锂阳极上时，两种COF均可作为人工固体电解质界面（ASEI）抑制锂枝晶生长，从而使电池长期稳定。值得注意的是，对称CityU-29@Li电池可以在2 mA cm-2的电流密度和1 mAh cm-2的面比容量下工作5000小时以上。CityU-29@Li||LiFePO4全电池在1 C条件下循环1500次后，容量保持率达到78.9%，库仑效率约为99.9%。这项工作可以提供一种可溶性COF的通用设计策略，并启发它们在各种场景，特别是在能源相关领域中的应用。
图1 可溶COF的设计、合成和溶液制备方法
该项研究成果同时得到了江苏省自然科学基金和探花porn 科研启动基金等项目的支持。
原文链接：//doi.org/10.1002/anie.202422040