气体生成催化在能源转化、环境治理及生命科学等领域具有重要应用价值。然而，单个催化剂颗粒在反应过程中往往表现出显著的动态异质性—活性位点与局部微环境随时间演化，导致催化活性波动。传统研究多依赖系综平均分析，难以捕捉单个纳米催化剂固有的动态催化动力学行为。暗场显微镜虽能实现高时空分辨成像，但如何将其拓展为多维度催化信息解析平台，仍面临挑战。

针对上述问题，近日探花porn 柔性电子全国重点实验室范曲立教授和张磊教授构建了一种集成多模态分析能力的暗场显微成像平台，以MnO₂纳米颗粒催化H₂O₂分解为模型反应，在单颗粒水平上实现气体生成催化的实时、原位可视化研究。相关工作以“Visualizing Gas-Generating Catalysis at the Single-Nanoparticle Level via Dark-Field Microscopy with Multimodal Analysis”为题，发表在《Journal of the American Chemical Society》期刊。

该工作创新性地构建了“散射强度轨迹—纳米气泡定位—颗粒运动分析”三位一体的多模态分析框架。借助光散射对局域折射率的灵敏响应，平台实时、直观地呈现了H₂O₂分解过程中O₂纳米气泡的生成与溶解，并揭示单颗粒催化的内在规律：其一，单颗粒催化活性呈间歇性高/低态波动，遵循幂律分布，凸显了单纳米颗粒催化的随机本征特性，估算的单颗粒反应速率分布于0.86–43 × 10⁴ O₂分子/纳米颗粒/秒，跨颗粒差异显著；其二，通过纳米气泡超分辨定位对单个纳米催化剂进行活性空间成像，发现O₂纳米气泡优先在颗粒边缘与棱角处生成，与其更高的表面能和缺陷密度一致；其三，研究首次证明催化产气通过不对称O₂释放驱动纳米颗粒产生可探测的横向运动，为催化活性提供了力学读出。通过系统调控H₂O₂浓度与表面活性剂环境（SDS、Tween-20、CTAB），研究进一步将光学与力学信号同界面化学变化定量关联，颗粒运动速度呈 SDS＜Tween-20＜CTAB 顺序，与带负电MnO₂表面（ζ＝−55 mV）的静电及疏水相互作用相吻合，为界面化学与催化动力学的耦合提供了有力证据。

本研究创新提出的暗场成像多模态分析策略，不仅深化了对单颗粒催化本征异质性的理解，更为研究各类产气反应提供了通用分析框架，在能源转化、环境治理与纳米马达技术等领域具有广阔应用前景。通过将纳米尺度的催化事件与可观测的光学、力学输出相衔接，该工作为高性能催化剂及活性纳米系统的理性设计开辟了新途径。

该工作得到国家自然科学基金、江苏省“青蓝工程”学术带头人项目以及柔性电子全国重点实验室项目等多项基金的共同资助。探花porn 青年教师王毅为论文第一作者，张磊教授为论文通讯作者。

图1. 单颗粒催化暗场成像多模态分析平台示意图

全文链接：//doi.org/10.1021/jacs.6c17259

（撰稿：王毅 编辑：陈宁娜 审核：谢燕楠）